多孔碳由于其成本低、表面积大、吸附脱附动力学快、孔隙率可调等优点，被广泛用作分离介质以及超级电容器]和其他电化学应用。然而，它们的无定形性质阻碍了在原子水平上对其结构-性质关系的理解。作为一个组成部分，研究人员已经使用诸如表面积和孔体积等结构特性作为结构描述符来建立与诸如燃烧后碳捕获的CO₂和N₂吸收特性之类的相关性。为此，基于将CO₂吸收的实验数据与多孔碳的结构特性进行拟合，提出了预测CO₂吸收的经验函数。最近，深度学习方法被用于预测环境条件下的N₂吸收以及CO₂/N₂选择性。尽管这些数据驱动的机器学习(ML)方法使用多孔碳的结构特征作为输入，但重要的信息，如孔径分布(PSD)，并没有明确地在ML模型中使用。PSD和结构特征通常是通过符合BET或非局部密度泛函理论NL-DFT)等理论模型的77K氮气吸附等温线得到的。换句话说，77K处的N₂吸附等温线包含了多孔碳孔隙率的丰富信息，可以直接为ML模型收集该信息，以建立多孔碳的孔隙率与气体分离性能之间的映射，绕过BET或NL-DFT理论。

有鉴于此，加州大学的De-en Jiang等人，直接将多孔碳的实验性77 K下的N₂吸附等温线(表示孔隙度的特征描述符)作为输入，通过使用卷积神经网络（CNN）来证明这种ML模型。

本文要点

1）为了理解和预测多孔碳的孔隙度如何影响其CO₂/N₂分离性能，使用其在77 K时的N₂吸附等温线作为直接输入来训练卷积神经网络（CNN）来预测其在环境条件下的CO₂和N₂吸附量以及CO₂/N₂选择性。

2）实验结果和CNN预测值之间吻合良好。探索了100万个假设的不同77 K时的N₂吸附等温线的多孔碳，并预测了它们的CO₂/N₂分离性能。

3）根据预测的CO₂-N₂混合物的IAST选择性，发现具有良好分离的中孔（3 – 7 nm）和微孔（<2 nm）的双峰孔径分布的多孔碳是最有前途的，可以实现2000–3000数量级的最高选择性，强调了分层孔结构在选择性中的重要。

总之，该工作将有助于指导具有理想孔隙率的多孔碳的实验研究，以用于气体分离和其他应用。

参考文献：

Song Wang et al. Prediction of CO₂/N₂ Selectivity in Porous Carbons from N₂ Adsorption Isotherm at 77 K via Convolutional Neural Networks. Angew., 2020.

DOI: 10.1002/anie.202005931

https://doi.org/10.1002/anie.202005931