通过水进行可见光驱动的人工光合作用，有望同时解决能源和环境问题。

近日，中国石油大学（北京）赵震教授，韦岳长教授报道了成功地制备了由石墨氮化碳（g-C₃N₄）和三维有序大孔碳涂层TiO₂（3DOM-TiO₂@C）两个孤立的光化学体系与Pt纳米颗粒相结合的全固态Z型三元光催化剂。

文章要点

1）研究人员首先采用单分散聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）微球离心法制备了具有蛋白石结构的CCT。然后在氩气中进行厌氧煅烧来合成3DOM-TiO2@C材料。在600 ℃厌氧煅烧脱除CCT的过程中，TiO₂前驱体钛酸四丁酯被热分解成TiO₂纳米晶，而PMMA微球模板经过C-C键的热脱水聚合，在TiO₂纳米晶表面自发形成石墨碳涂层。即得到了3DOM碳包覆TiO₂（TiO₂@C）载体。然后采用气泡辅助膜还原法（GBMR）在3DOM-TiO₂@C（Pt/3DOM-TiO₂@C）内壁上制备了负载型Pt纳米颗粒(Pt/3DOM-TiO₂@C)。以g-C3N4纳米薄片为分离体系，采用尿素热厌氧分解原位生长法制备了Pt/3DOM-TiO2@C材料的有序大孔。最后，成功制备了g-C₃N₄/Pt/3DOM-TiO₂@C全固态Z型光催化剂。

2）3DOM-TiO₂@C载体的光子晶体结构和碳包覆纳米层显著提高了可见光的捕集效率。g-C₃N₄纳米片改善了对CO₂和H₂O分子的吸附性能。而3DOM-TiO₂@C-Pt-g-C₃N₄纳米结的全固态多电子传输体系通过三元TiO2@C→Pt→g-C₃N₄的两步矢量电子转移，实现了光生电子-空穴对的高效分离和富集，有利于获得高选择性的可见光驱动二氧化碳还原。

3）全固态Z方案3DOM-CNPTC光催化剂结合了增强的可见光捕获效率和增加的光电子和反应物的表面密度，对可见光驱动的CO₂RR为CH₄表现出很高的光催化性能。

本研究为制备高效的CO₂转化为碳氢化合物的光催化剂提供新的思路。

C. Wang, et al, All-Solid-State Z-Scheme Photocatalysts of g-C₃N₄/Pt/Macroporous-(TiO₂@Carbon) for Selective Boosting Visible-Light-Driven Conversion of CO₂ to CH₄, Journal of Catalysis (2020),

DOI: 10.1016/j.jcat.2020.06.026

https://doi.org/10.1016/j.jcat.2020.06.026