最近的研究表明,表面化学修饰被是一种很有前途的提高电催化性能的策略。在电催化过程中,通过在电催化剂表面修饰和掺杂活化阴离子来调节电子结构以提高电催化性能,而表面化学修饰不会明显改变体相内部的晶体结构,从而保持体相的高电导率和稳定性。在电催化CO2RR中,通过表面阴离子修饰来调节活性中心的电子性质,以达到目标中间吸附能和获得高选择性的目的,引起了人们的极大关注。然而,由于其有限的电流密度,其仍然存在很大的挑战。同时,通过有效的表面改性,很难同时精确地调节电子性质和增加活性中心。
近日,中科大吴长征教授,谢毅院士报道了表面注氮工程促进了二氧化碳还原生成甲酸盐的形成速率,在已报道的电催化剂中具有很高的水平。
文章要点
1)研究发现,表面注氮工程可以增加活性位点的数量并同时优化电子结构。
2)以SnS2前驱体为例,最终获得的表面富氮Sn(S)纳米片(N-Sn(S)纳米片)具有比原始SnS2衍生Sn(S)纳米片高5倍的电流密度和2.45倍的法拉第效率。同时,甲酸盐的生成速率为原始样品的14倍,达到1358 µmol h-1 cm-2,具有较高的活性和选择性。此外,该策略对其他金属硫化物,如CuS和In2S3也具有一定的通用性。
表面注氮工程有望为合理设计先进的CO2RR电催化剂提供新的途径。
Surface Nitrogen-Injection Engineering for High Formation Rate of CO2 Reduction to Formate, Nano Lett., 2020
DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c02144
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c02144