一般来说，大分子在常规Beta沸石晶体上的转化常常受到严重的扩散限制，因此需要层次化的结构来改善传质性能和反应位点的可及性。沸石单晶具有大、中和微米尺度的晶内分层孔隙率，具有重要意义，为解决这一问题提供了最好的解决方案。然而，目前构建这种具有晶内分级孔隙率的大沸石Beta单晶仍然是一个关键的挑战。

近日，武汉理工大学陈丽华研究员，苏宝连教授，中科院上海高等研究院孙予罕研究员报道了采用自下而上受限的分子筛原位晶化策略，成功地合成了具有稀有微米级晶粒尺寸的分级有序大介孔单晶沸石Beta（OMMS-Beta）。

文章要点

1）研究人员采用水蒸气辅助结晶（SAC）工艺，在层次化有序大介孔碳（OMMC）模板中，在有限空间内合成了Si/Al比为28的层状宏介孔微米级Beta单晶。TEM图像显示了OMMS-Beta沸石晶体中相互生长和高度互连的沸石球体构成的强面和有序的蛋白石结构。SAED图案包含离散的衍射点，清楚地指示了omms-Beta的单晶性质。此外，没有观察到两个小沸石球之间的晶界或界面，表明这些沸石球不是独立的，而是紧密地互连成一个完整的沸石晶体。沸石球之间没有发现非晶态组分、平面缺陷，如层错、孪晶的形成或位错，具有整个沸石晶体的原始结构，并且所有的沸石球都是按照OMMC模板的结构在相同的取向上结晶并相互生长以得到整个沸石单晶。

2）与商用Beta沸石和纳米Beta沸石相比，完全互联的OMMS-Beta的大-中微孔层次结构和独特的微米级单晶性质大大改善了活性中心的可及性和出色的(水)热稳定性，使其在涉及大分子的气相和液相酸催化反应中具有前所未有的高催化性能。

3）研究表明，分级多孔微米级沸石Beta单晶具有优异的稳定性，这些前所未有的性质都可以充分利用在各种催化反应中，具有高催化活性、高选择性和可重复使用的特点。最重要的是，层状多孔沸石单晶的原位自下而上限制结晶策略具有很强的普适性，并已扩展到其他沸石材料的成功合成，包括ZSM-5、TS-1和SAPO-34。

这种性能优异的新型沸石单晶可以应用于许多其它工业催化反应。

Ming-Hui Sun, et al, Micron-sized zeolite Beta single crystals featuring intracrystal interconnected ordered macro-meso-microporosity displaying superior catalytic performance, Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI：10.1002/anie.202007069

https://doi.org/10.1002/anie.202007069