李隽Angew：解开铁单原子催化剂上甲烷的无氧化转化之谜

二氧化硅限制的单原子铁催化剂（Fe₁©SiO₂）上进行甲烷的直接无氧化转化是催化科学的一项里程碑式的发现。然而，最初提出的气相反应机理仍存在争议。

近日，清华大学李隽教授，西安交通大学常春然副教授报道了通过全面的计算建模和模拟，揭示了一种表面反应机理。

文章要点

1）研究结果表明，在反应条件下，甲烷的活化发生在单一的铁中心，而解离的甲基有利于脱附到气相中。相反，解离的甲基倾向于转移到活性中心的相邻碳位（Fe₁©SiC₂)，然后C−C偶联和氢转移，通过关键的−CH−CH₂中间体产生主要产品（乙烯）。

2）研究人员发现了一种准Mars-van-Krevelen（准MvK）表面反应机理，包括提取并重新填充表面碳原子用于甲烷在Fe₁©SiO₂上的非氧化转化，并且这一新的表面过程被确认为比替代的气相反应机理更可信。

Yuan Liu, et al, Unravelling the Enigma of Nonoxidative Conversion of Methane on Iron Single-Atom Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI：10.1002/anie.202003908

https://doi.org/10.1002/anie.202003908