阐明聚合物前体与多杂原子掺杂的碳还原反应活性炭(ORR)的相关性对于开发高效的无金属碳催化剂的分子级设计至关重要。
有鉴于此,为了实现上述目标,广西大学田植群教授报道了分别以过氧化氢和过硫酸铵为硫源,以2,6-二氨基吡啶、4,6-二氨基嘧啶和1,3-二氨基苯为氮源,通过自聚合反应成功合成了N掺杂和N、S共掺杂两个系列的碳纳米球。
文章要点
1)结果表明,三种前驱体的六元环中的氮原子对N掺杂类型的形成以及N和S掺杂剂对ORR的协同效应起着至关重要的作用。在三种前驱体中,2,6-二氨基嘧啶倾向于形成吡啶型的N掺杂碳,导致N掺杂纳米球的ORR活性最高,相反,2,6-二氨基吡啶有利于形成更多含量的石墨-N掺杂剂,与碳基体中噻吩-S掺杂剂的协同作用强于吡啶型N掺杂剂。
2)独特的特性赋予了2,6-二氨基嘧啶衍生的N,S共掺杂纳米球优异的ORR活性,在0.1 M KOH和Zn-Air电池中,其半波电位比RHE高0.87 V,比相同负载的商用Pt/C催化剂具有更高的功率输出性能。
研究人员揭示了由具有非常相似的分子结构的前体确定的特定活性位点的依赖性,将为基于前体的精确设计策略提供启示,从而为开发先进的多杂原子掺杂碳ORR催化剂的开发提供指导。
Xiaoran Zhang, et al, Revealing the dependence of active site configuration of N doped and N, S-co-doped carbon nanospheres on six-membered heterocyclic precursors for oxygen reduction reaction, Journal of Catalysis (2020)
DOI: 10.1016/j.jcat.2020.07.003
https://doi.org/10.1016/j.jcat.2020.07.003