单原子光催化剂具有合适的表面能，原子配位环境，在光催化还原反应中有较好的载流子迁移率，但是构建单原子催化剂仍面临较大困难。电子科技大学向全军等报道了一种在少层多孔C₃N₄上构建单原子Ni催化剂的自限制（self-limiting method）合成方法，这种合成得到的Ni单原子催化剂在C₃N₄催化剂的边缘位点分布少量的Ni簇，这种Ni簇稳定了C₃N₄材料中非边缘位点的单原子Ni催化剂位点，并实现了高密度的Ni催化活性位点。引人注目的是，这种Ni-CN催化剂展现了非常高的CO₂光催化还原反应活性，在可见光催化反应中生成CO的效率达到8.6 μmol g^-1 h^-1，比未负载的本征多孔结构C₃N₄催化剂的活性（1.1 μmol g^-1 h^-1）明显提高。

本文要点

（1）

X射线吸收光电子能谱结果显示，单原子Ni的配位环境通过Ni-N配位环境结构有效的改善了载流子传输性能，光催化反应机理研究结果显示，配位不饱和结构的Ni-N位点有效的促进了CO₂的结合，并在生成CO的决速步骤中增强了催化反应活性。

（2）

合成了不同Ni负载量的C₃N₄催化剂材料，Ni₁-C₃N₄（Ni: 2.54 %），Ni₅-C₃N₄（Ni: 7.95 %），Ni₁₀-C₃N₄（Ni: 12.18 %）。Ni₅-C₃N₄的催化性能最高，荧光寿命结果显示C₃N₄＞Ni₁-C₃N₄＞Ni₅-C₃N₄＞Ni₁₀-C₃N₄。

参考文献

Lei Cheng, Hui Yin, Chao Cai, Jiajie Fan, Quanjun Xiang*

Single Ni Atoms Anchored on Porous Few‐Layer g‐C3N4 for Photocatalytic CO₂ Reduction: The Role of Edge Confinement, Small 2020

DOI：10.1002/smll.202002411

https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202002411