碳氢化合物和较新的含氧原料的催化湿法重整仍然是化学工业生产氢气（H₂/CO₂）和合成气（H₂/CO）的重要过程。尽管其在H₂和H₂/CO生产中起着核心作用，但仍然缺乏明确和完整的机制理解，因此无法开发新的和改进的催化剂。主要原因是由于机理的复杂性，除了动力学控制的反应步骤，以及需要提高表面反应性来驱动C-H和C-C活化。此外，能够获得理想的H₂/CO₂或H₂/CO产物分布、几乎不产生非选择性CO或CH₄的稳定和适当活性的催化剂也面临挑战。

近日，美国田纳西大学Siris Laursen报道了具有精准组成和结构的氧化物负载型纳米粒子Ni+Ga金属间化合物（IMC）催化剂用于丙烷的湿重整。

文章要点

1）作者概述了具有精准结构的氧化物负载Ni+Ga IMC纳米粒子（Ni₃Ga、Ni₅Ga₃和NiGa）的合成，这些纳米粒子具有相纯的大块晶体结构和块状或非化学计量比的表面成分。

2）作者指出，通过对三种Ni+Ga IMC组分（Ni₃Ga、Ni₅Ga₃和NiGa）的研究，可以用于揭示表面化学的系统性变化对催化性能的影响以及材料在制备和反应条件下的稳定性。

3）将密度泛函理论（DFT）中的计算表面科学方法应用于结构精准的材料，可以将观察到的催化剂性能与其在重整机理中关键反应步骤的表面化学联系起来。

4）结果表明，催化剂对焦炭的形成、无选择性的轻烃生成和H₂/CO与H₂/CO₂的选择性都有很好的控制，并与Ni+Ga IMC表面化学随体相和表面组成的变化有明显的联系。

Yuanjun Song, et al, Controlling Selectivity and Stability in the Hydrocarbon Wet Reforming Reaction using Well-Defined Ni+Ga Intermetallic Compound Catalysts, ACS Catal., 2020

DOI: 10.1021/acscatal.0c01261

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c01261