廉价天然气的大量出现改变了能源格局，从而揭示了可持续化学技术的新可能性，也影响了那些依赖传统化石燃料的国家。主要成分甲烷没有得到充分利用和浪费地消耗，导致人为的全球变暖。从历史上看，甲烷的处理仍然是“clavis aurea”，这是一项无法克服但又有意义的挑战，因此也是深入研究的重点。这主要是由于无法选择性地分离甲烷中的C–H键，这需要很高的能量损失，而且这是将甲烷直接转化为大量增值产品的必要前提。这类过程的发现将有望使天然气的能量利用效率提高，从而有益于与C1化学反应相关的几种基本化学过程。

有鉴于此，美国佛罗里达大学的Jason F. Weaver教授和布鲁克海文国家实验室的José A. Rodriguez等人，综述了甲烷在金属氧化物和复杂界面上的低温活化研究的最新进展，并介绍了由表面科学研究所设计的活性位点配置的关键方面，通过对催化剂结构中最后一层原子的精细操作而实现了这种简单的反应。另外还讨论了有助于甲烷活化和转化的新概念。

本文要点

1）甲烷分子的第一个C–H键解离步骤出现在许多催化机制中，作为速率决定步骤或在生产附加值产品中发现的C-C、C-O或Cx-Hy-Oz键的所有后续步骤中最重要的障碍步骤。一个主要目标是通过催化作用降低第一次碳氢键离解的能垒，以便能够在低温或中温下实现甲烷的活化。

2）了解负责键断裂或形成的活性位点的基本性质具有重大价值，从而有助于更好地控制这种化学反应，从而发展燃料生产和化学转化的新技术。表面科学研究为精心操作催化剂表面最后一层原子上的键提供了机会，这是设计原子精确的催化剂和阐明反应机理的一个关键因素。

3）随着新的表面成像、光谱学和原位工具的出现，有可能破解复杂材料系统的表面化学，并进一步了解金属、氧化物、碳化物或金属-氧化物和金属-碳化物界面上的原子活性位点。曾经被认为几乎不可能的C-H键活化步骤，现在在低温下观察到，而该过程倾向于以常规或逆构型（金属上的氧化物或碳化物）在一系列氧化物，金属-氧化物和金属-碳化物体系上进行。C-H在低温下的活化为直接从甲烷中生产特定化学品如甲醇开辟了可能，这是向液态燃料轻松合成迈出的一步。

参考文献：

Sanjaya D. Senanayake et al. Low Temperature Activation of Methane on Metal-Oxides and Complex Interfaces: Insights from Surface Science. Acc. Chem. Res. 2020.

DOI: 10.1021/acs.accounts.0c00194

https://doi.org/10.1021/acs.accounts.0c00194