使用可再生电力对CO₂进行电还原是可持续合成增值化学品和燃料的有吸引力的策略。目前的CO₂RR研究大多集中在制乙烯、乙醇和正丙醇上，更复杂的C₄分子几乎没有报道过。

近日，新加坡国立大学Boon Siang Yeo报道了报道了在气体扩散铜电极上，碱性电解液中的CO₂首次直接被电还原为1-丁醇（相比于RHE，在-0.48 V时的法拉第效率= 0.056％，j_1-丁醇= -0.080 mA cm^-2），结合对潜在中间体的电解液反应产物的分析和密度泛函理论（DFT）的研究，阐明了反应机理。

文章要点

1）研究人员在流动电池中使用CuO衍生的Cu GDE阴极在不同的电位下电还原CO₂。电解液为1.0 M KOH水溶液，通过流动电解池提高了产率，从而克服了传质的局限性，并结合使用高灵敏度顶空气相色谱仪，提高了对具有低FEs和电流密度的液体产物的检测和定量分析。

2）研究发现，关键的C₄中间体巴豆醛（CH₃CH = CHCHO）的形成可追溯到CO₂电还原生成的两个乙醛（CH₃CHO）分子的醛醇缩合（C-C键形成）。电解液和电催化剂表面的OH^-离子共同促进了羟醛缩合反应。然后巴豆醛经过两步电还原为1-丁醇。

3）研究人员揭示了pH在反应机理不同阶段的关键作用，并提出了辅助提高电化学CO₂还原为1-丁醇性能的新策略。

Louisa Rui Lin Ting, et al, Electrochemical Reduction of Carbon Dioxide to 1-Butanol on Oxide-Derived Copper, Angew. Chem. Int. Ed.

DOI：10.1002/anie.202008289

https://doi.org/10.1002/anie.202008289