在寻找性能优于铂基电催化剂的氧还原反应（ORR）催化剂的道路上，掺杂的碳基材料为替代铂提供了一种可行的方法，但提高其活性仍然是一项巨大的挑战。
近日，报道了通过密度泛函理论（DFT）计算来研究碳位点的ORR性能。
文章要点
1）通过研究碳的不同配位环境，研究人员发现配位环境对碳位的性质有显著的影响。特别地，与碳位点和相应的氧结合能相关的正电荷对于C-N2（具有两个相邻的N原子的碳位点）的构型效果最佳。
2）研究人员选择共价三嗪骨架（CTF）材料作为合成目标材料的前体进行实验。得到的材料具有独特的三嗪环结构（C3N3），可以看作是由三个C-N2位组成的三个吡啶-氮掺杂的超结构。
3）合成的三嗪环掺碳（triNC）的ORR性能优于传统的N掺杂石墨烯（N-G）和商用Pt/C，是一种有力的无金属ORR电催化剂候选材料。为了证明其性能，研究人员使用triNC电催化剂制造了空气正极，并将其用于Zn-空气电池的电极。与使用商用Pt/C的电池相比，该电池显示出色的比容量，能量密度和耐用性。
该研究工作将理论预测和实验性能完美地结合在一起，为碳材料向ORR和其他电催化反应的研究提供了一种深入的途径。
Qiangjian Ju, et al, Highly Localized C-N2 Sites for Efficient Oxygen Reduction, ACS Catal., 2020
DOI: 10.1021/acscatal.0c00474
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c00474
