由于人类的不断发展,正在以前所未有的速度改变地球的面貌,全球对绿色和清洁能源的需求正日益增加。探索替代能源来替代化石燃料的消耗对于控制日益增长的CO2浓度,将CO2还原为CO或其他有用的碳氢化合物(例如C1和C≥2产品)以及还原N2转化为氨变得更加重要。各种各样的材料已经被开发来还原二氧化碳和氮气。事实证明,通过多孔工程,在这些材料中引入孔洞,提供更多数量的暴露面、弯折、边缘和催化剂的催化活性位点已被证明在提高氧化还原反应效率方面非常有效。通过塑造表面多孔结构,还可以提高氧化还原反应的选择性。
有鉴于此,澳大利亚国立大学殷宗友、南开大学杜亚平教授、麻省理工学院Haitao Zhao等人,综述了催化材料中的孔隙工程,包括各种合成方法,多孔材料的表征以及孔隙度对CO2和N2还原性能的影响。
本文要点
1)综讨了用于还原CO2和N2的无机催化纳米材料中孔隙度的有效工程设计。除了CRR和NRR之外,还可以通过引入孔隙率来改善许多过程(例如水裂解,锂电池等),有效的合成策略可增强材料的催化性能。
2)讨论了在材料中引入孔隙的合成策略以及克服温度引起的多孔材料结构破坏的策略。比较了催化剂在不同多孔结构上对氧化还原反应的效率和选择性。为了进一步提高催化剂的表观活性,应考虑纳米多孔材料合成策略的改进及其在CRR和NRR中的催化作用机理。
3)近年来,在二维多孔材料和分层多孔材料的合成方面取得了一些进展。在分层材料中,不同的孔径大小以双峰形式同时存在(微孔和中孔,或中孔和大孔),这些孔可以相互连接或隔离。由于中孔可作为离子缓冲池,分层多孔结构使离子易于进入微孔。相对较大的介孔直径会降低离子从本体电解质向微孔的扩散途径。由于多孔结构的多样性,这种材料有利于光的捕获、离子传输和质量扩散,在能量转换和催化反应方面具有技术优势。除了孔径之外,孔体积、结构和孔径分布等因素也是合成用于各种氧化还原反应(包括NRR和CRR)的高效催化材料时需要考虑的重要因素。
参考文献:
Fizza Naseem et al. Solid Nanoporosity Governs Catalytic CO2 and N2 Reduction. ACS Nano, 2020.
DOI: 10.1021/acsnano.0c02731
https://doi.org/10.1021/acsnano.0c02731