电催化二氧化碳还原(CO2ER)制备增值化学品和燃料是一种有前景的方法,可以存储可再生能源并减少人为的CO2排放。近日,新南威尔士大学Chuan Zhao等发现了富含缺陷的超薄钯纳米片催化剂用于电解还原CO2时的表面重构现象。
本文要点:
1)原始的Pd纳米片主要含(111)晶面位点,在电催化CO2ER过程中转变为含电催化活性(100)位点的皱折片状结构。
2)Pd纳米片的重构增加了活性位点的密度,并降低了Pd表面上的CO结合强度,从而显著提高了CO2还原为CO的性能。
3)重构的50 nm的 Pd纳米片,在590 mV的过电势下,具有6.6 mA cm-2的位点比活性,并实现了93%的高CO法拉第效率。
4)实验和理论研究表明,CO中间体是驱动CO2还原过程中Pd纳米片结构转变的关键因素。
该工作突出了有缺陷的金属纳米片在反应条件下的动力学性质,并提出了二维金属纳米结构表面工程调节电催化性能的新机会。
Yong Zhao, et al. Surface Reconstruction of Ultrathin Palladium Nanosheets during Electrocatalytic CO2 Reduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI: 10.1002/anie.202009616
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202009616