目前人们发现合成纳米结构的分子筛能够显著降低分子筛内部扩散过程限制,改善催化和吸附性能,但是合成粒径低于100 nm的分子筛具有一定难度,通常需要使用结构复杂的有机分子模板剂,并且产率较低。有鉴于此,休斯顿大学Jeffrey D. Rimer等报道了一种策略,能够有效的改善分子筛材料的传质性能,该方法通过使用鳍状突起的种晶,通过外延生长方法合成。作者将这种合成策略用于两种常见具有分子筛材料的合成,通过晶体上含有晶化的鳍状突起的种晶,并且能确保二次生长过程中不会阻碍分子筛微孔结构。作者通过分子建模和时间分辨滴定实验对鳍状结构分子筛的内部扩散作用进行表征,验证了较大程度改善了传质过程,同时在实验中验证了这种作用提高了传质性能。作者认为该合成方法能够拓展到合成其他种类的分子筛和硅铝材料中。
作者发现合成得到的鳍状结构分子筛,内部扩散路径距离降低,抑制了积碳生成,延长了催化剂的寿命,同时对反应产物的选择性起到调控作用。这种鳍状结构的引入降低了分子筛的扩散缺点。
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种晶法合成方法:以10 DAO (1,8-二氨基辛烷):10 K2O:100SiO2:1Al2O3:4000H2O的比例,常温搅拌均匀,在160℃中反应3天,合成ZSM-11种晶;随后以27.3 DAO (1,8-二氨基辛烷):11.9 K2O:90SiO2:0.5Al2O3:3588H2O的比例常温搅拌均匀,随后加入ZSM-11种晶,随后在120 ℃中反应2天。
参考文献
Heng Dai, Yufeng Shen, Taimin Yang, Choongsze Lee, Donglong Fu, Ankur Agarwal, Thuy Thanh Le, Michael Tsapatsis, Jeremy C. Palmer, Bert M. Weckhuysen, Paul J. Dauenhauer, Xiaodong Zou & Jeffrey D. Rimer*
Finned zeolite catalysts. Nat. Mater. (2020).
DOI: 10.1038/s41563-020-0753-1
https://www.nature.com/articles/s41563-020-0753-1