在常压条件下，逆水煤气变换反应（RWGS：CO₂+H₂→CO+H₂O）可有效用于产生CO作为费托合成的原料，以及作为进一步燃料和化学品合成过程的中间步骤。通常用于RWGS反应的催化剂包括负载型金属催化剂和混合氧化物催化剂。

近日，美国布鲁克海文国家实验室Jose A. Rodriguez，Sanjaya D. Senanayake制备了一系列活性Cu/CeO₂/ZSM-5负载型金属催化剂，并研究了其在RWGS的结构和机械性能，以及Cu和CeO₂在反应条件下的助剂作用。

文章要点

1）在几种Cu/CeO₂/ZSM-5催化剂中，Cu的浓度在0~10wt%之间变化，CeO₂的浓度在0~48wt%之间变化。

2）RWGS反应活性趋势表明，催化剂体系的所有三个组分对于促进和保持最佳催化活性至关重要。

3）利用原位X射线吸收光谱（XANES和EXAFS）研究了铜和铈的动态化学状态，结果显示，活性状态下铜被还原，而氧化铈主要被氧化。原位XRD结果表明，在ZSM-5晶格中存在Cu聚集体和Cu。此外，原位和同位素转换漂移分析清晰地揭示了ZSM-5晶格和CeO₂表面位置内的铜形态，并在CeO₂的表面形成甲酸盐物种作为反应中间体，参与了RWGS反应。

基于可靠的实时结构、电子和表面化学结果，研究人员提出了关于Cu/CeO₂/ZSM-5催化剂体系的所有三个组分参与的反应机理。

Dimitriy Vovchok, et al, Deciphering Dynamic Structural and Mechanistic Complexity in Cu/CeO₂/ZSM-5 Catalysts for the Re-verse Water-Gas Shift Reaction, ACS Catal., 2020

DOI：10.1021/acscatal.0c01584

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c01584