目前尚不了解单金属原子和小沸石包裹的金属颗粒的稳定化以防止迁移和生长的机理。

近日，捷克查理大学Christopher J. Heard报道了采用无偏密度泛函全局优化策略来研究铂（Pt）在具有Linde A型拓扑结构的纯硅质沸石及其铝硅酸盐和硼硅酸盐变体微孔体积内的位点和迁移路径的能量势垒。

文章要点

1）研究发现一种迄今为止从未报道的结合模式，使得单Pt原子具有优异的稳定性，在这种模式下，骨架中的六个环被打破，形成可捕获的、高度可及的金属位点。

2）杂原子取代基通过意外插入骨架SiO-H键中，可显著增强Pt的结合。而高势垒则阻碍了Pt的迁移，其会随着Si：X（X = Al和B）的比值变化而变化。最有最佳Si：X比的沸石拓扑结构，其势垒将达到最大值。

3）尽管奥斯瓦尔德熟化导致的Pt团簇的能量偏好仍然存在，但由于Pt原子与骨架之间的强相互作用，相对于孤立的团簇，其能量偏好显著降低。

Dianwei Hou, et al, Origin of the Unusual Stability of Zeolite-Encapsulated Sub-Nanometer Platinum, ACS Catal., 2020

DOI: 10.1021/acscatal.0c01344

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c01344