作为一种极有前途的氢载体，甲酸（HCOOH）具有可再生，安全且无毒等优点。尽管贵金属基催化剂在HCOOH脱氢中表现出出色的活性，但开发高效的非贵金属多相催化剂以替代贵金属催化剂仍然是一个巨大的挑战。

近日，中南大学王梁炳教授，梁叔全教授，中科大杨金龙院士报道了调节Ti₃C₂T_x MXenes表面的氧覆盖率，以提高对HCOOH脱氢的催化活性。

文章要点

1）研究人员首先通过将商用Ti₃AlC₂粉末在氢氟酸(HF)中浸泡72 h，然后经超声波处理，合成了Ti₃C₂T_x MXenes(T_x代表表面的吸附物种)。HAADF-STEM图像显示，Ti₃C₂T_x-150、Ti₃C₂T_x-250和Ti₃C₂T_x-350显示出类似于Ti₃C₂T_x-25的纳米片状形貌。在放大的Ti₃C₂T_x-250的HAADF-STEM图像中进一步观察发现，晶格间距为2.6 Å，对应于Ti₃C₂T_xMXenes的(0ˉ110)晶面。单个Ti3C2Tx-250纳米薄片的STEM能量色散X射线(EDX)元素映射图像显示，Ti、O、C、F和Al元素分布均匀。

2）令人印象深刻的是，在250°C的空气中处理（Ti₃C₂Tx-250）后，Ti₃C₂T_x MXenes显著增加了表面氧原子的数量，而没有改变晶体结构，其质量活性为365 mmol g^-1 h^-1，选择性为100％在80 °C下H₂的浓度分别为商用Pd/C和Pt/C的2.2倍和2.0倍。

3）进一步的机理研究表明，在具有不同表面氧原子覆盖度的Ti₃C₂T_x MXene上，HCOO*是HCOOH脱氢反应的中间体。增加Ti₃C₂T_x MXenes表面的氧覆盖度，不仅降低了势垒，促进了HCOO*向CO₂*的转化，而且削弱了CO₂和H₂的吸附能，从而加速了HCOOH的脱氢。

Hou, T., Luo, Q., Li, Q. et al. Modulating oxygen coverage of Ti₃C₂T_x MXenes to boost catalytic activity for HCOOH dehydrogenation. Nat Commun 11, 4251 (2020)

DOI：10.1038/s41467-020-18091-7

https://doi.org/10.1038/s41467-020-18091-7