富镍正极材料的性能和耐用性在很大程度上受到其机械耐久性的控制，纳米级的化学机械击穿会导致内部电阻增加和存储容量下降。机械降解由于层状氧化物球形正极颗粒在充放电过程中的瞬时锂扩散过程导致的高度各向异性的不相容应变场。因此，研究正极颗粒裂纹和空隙形成的瞬态机制的实验表征需要在空间（亚微米）和时间（亚秒）范围内具有极高分辨率，而又不中断电荷。
有鉴于此，英国牛津大学León Romano Brandt报道了采用亚微米聚焦operando同步X射线衍射和原位层析纳米级成像表征技术对单个纳米结构的LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NMC811）核壳颗粒的充电过程进行了研究，以期在颗粒水平上深入了解其各向异性变形和损伤机制。
文章要点
1）研究发现，球形二次正极颗粒壳层内的择优晶粒取向可实现更好的锂传输，但也与六角晶胞在c轴上的空间变化的各向异性膨胀和在a轴上的收缩有关。这些影响与晶粒取向有关，并与晶间裂纹和空隙的成核和生长相关，导致活性正极材料发生电隔离。
2）通过与实验结果的比较，研究人员验证了锂离子电池充放电过程中单个正极颗粒内部扩散和变形的多物理耦合场有限元模型分析的有效性，并准确揭示了锂离子电池降解的关键驱动因素。
L. Romano Brandt, et al, Synchrotron X-ray quantitative evaluation of transient deformation and damage phenomena in a single Nickel-rich
cathode particle, Energy Environ. Sci., 2020
DOI: 10.1039/D0EE02290J
https://doi.org/10.1039/D0EE02290J
