单原子催化剂由于具有较高的原子利用率和优良的活性而成为近年来的研究热点。然而，单原子催化剂中载体结构在催化过程中的作用往往不被注意。

有鉴于此，中科院福建物构所曹荣研究员和李红芳等人，通过对合成条件的微调，成功地合成了一系列不同载体结构的碳球负载Ni-N₄单原子催化剂，深入研究了碳载体的几何结构对CO₂RR性能的影响。

本文要点

1）以二氧化硅为硬模板，并在多巴胺聚合过程中引入镍源，合成了负载在具有不同几何结构的碳球（Ni/CS）上的一系列Ni-N₄催化剂。中空介孔碳球(HMCS)的通透性和高比表面积使其成为固定孤立单原子位点的理想载体。

2）空心介孔碳球负载的Ni–N₄催化剂（Ni/HMCS-3-800）对电催化的CO₂还原反应（CO2RR）表现出优异的催化活性。在-0.7至-1.1 V（vs RHE）的电位范围内，CO的法拉第效率高达95％，TOF值高达15 608 h^-1。

3）碳球的壳厚度和致密性有效地调节了碳骨架中掺杂N物质的化学环境，并促进了CO₂分子的活化。此外，优化的中孔尺寸有利于改善物质的扩散和溢出，从而大大提高了对CO₂的吸附能力。

总之，该工作为进一步提高单原子催化剂的催化性能提供了新的方向。

参考文献：

Wangfeng Xiong et al. Hollow Mesoporous Carbon Sphere Loaded Ni–N4 Single‐Atom: Support Structure Study for CO₂ Electrocatalytic Reduction Catalyst. Small, 2020.

DOI: 10.1002/smll.202003943

https://doi.org/10.1002/smll.202003943