氧还原反应(ORR)在电化学能量储存和转换系统以及精细化学品的清洁合成中发挥着重要作用。然而，ORR显示出缓慢的动力学并且需要铂族贵金属催化剂来加速反应。铂基催化剂成本高、储量少、耐久性差，严重阻碍了催化剂的大规模商业化。单原子电催化剂具有结构明确、内在活性高、原子效率高等特点，有望取代昂贵的铂族贵金属催化剂，成为电催化研究的新领域。然而，如何在苛刻的电催化条件下，精细制造具有均匀且高密度活性位点的SAECs，充分最大化活性位点的利用效率，并保持作为单原子中心的原子孤立位点仍然是迫切的挑战。
有鉴于此，中科院北京纳米能源所孙春文研究员等人，综述了近年来SAECs在合成、表征、氧还原反应(ORR)性能以及在与ORR相关的H2O2生产、金属空气电池和低温燃料电池中的应用进展。
本文要点
1）通过掺杂其他金属或配体来修饰孤立金属中心的配位结构，通过增加金属负载来丰富单个原子位点的浓度以及通过优化质量和电子传输来设计载体的孔隙率和电子结构等方面的研究进展也进行了综述。分别从单中心、双中心、单配体、双配体、载体孔结构等方面深入地分析了影响单原子电催化剂ORR性能的关键因素。此外，还重点介绍了在实际规模上合成高金属负载SAEC的一般策略，介绍了SAEC合理设计的深度学习算法，并讨论了SAECs活性位点结构的理论理解。最后展望了SAECs未来的研究方向和面临的挑战。
2）目前单原子电催化剂的制备方法主要有以下五种：1）湿化学法（包括浸渍法、模块配位法、胶体合成法、电化学沉积法、低温还原法、离子交换法等）；2）高温裂解法（包括MOF基封装裂解法、熔盐辅助裂解法、聚合物裂解法、金属有机配合物裂解法等）；3）气相沉积法（包括原子层沉积法、化学气相沉积法等）；4）原子捕获法；5）高负载量、可规模化合成的制备策略
3）单原子电催化剂面临的挑战主要包括：1）活性位结构均一的单原子电催化剂的合成；2）用于单原子电催化过程检测的原位表征技术的开发；3）多活性位中心间的协同催化机理的研究；4）酸性电解液条件下，高活性、高稳定性、低成本单原子电催化剂的合成；5）低成本、规模化制备单原子电催化剂。
参考文献：
Junxing Han et al. Recent Advances in Single-Atom Electrocatalysts for Oxygen Reduction Reaction. Research, 2020.
DOI: 10.34133/2020/9512763
https://doi.org/10.34133/2020/9512763
