寻求具有高活性，碱性稳定和低成本的非贵金属基析氧反应（OER）催化剂具有巨大的价值，但仍面临巨大挑战。

有鉴于此，新加坡国立大学John Wang教授和Zongkui Kou等人，通过逐步热氮化路线，设计了一种由一个内生长的Ni₃N/Ni异质结构核和超薄的Ni₃N壳(Ni₃N/Ni@Ni₃N)组成的强耦合核壳纳米结构预催化剂。

本文要点

1）通过自适应表面重构方法加速缓慢的OER动力学，如此获得的Ni₃N/Ni@Ni₃N达到10 cm_geo^-2时需要229 mV的超低超电势（η），在η= 270 mV时，与单独的Ni₃N和Ni以及商用RuO₂相比，每单位有效表面积的催化电流密度分别提高了17、37和20倍，而且塔菲尔斜率大大降低，仅为55 mV dec^-1。

2）研究发现，在OER过程中，对Ni₃N/Ni@Ni₃N预催化剂施加电位的变化作出反应，发生了一种自适应的NiOOH物种表面重构，这是观察到的高催化活性的原因。原位拉曼光谱法和非原位电子显微镜研究也证明了这一点。

3）为了进一步支持实验观察，密度泛函理论(DFT)计算表明，界面电子从NiOOH转移到Ni₃N产生了带正电荷的Ni阳离子，作为高活性位点，大大降低了OER中间体的吸收/分散的能垒。

参考文献：

Xiaorui Gao et al. Synergizing in-grown Ni3N/Ni heterostructured core and ultrathin Ni₃N surface shell enables self-adaptive surface reconfiguration and efficient oxygen evolution reaction. Nano Energy, 2020.

DOI: 10.1016/j.nanoen.2020.105355

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2020.105355