析氧反应(OER)是各种清洁能源技术的重要质子供体。然而,OER缓慢的动力学限制了能量转换效率。有必要探索高性能的电催化剂来降低过电位和提高OER动力学。贵金属材料作为一种高效的商业电催化剂得到了广泛的应用,但其丰度低、成本高制约了其应用的进一步扩大。因此,为OER开发非贵金属基催化剂是一个引人注目的科学挑战。目前,大量的地球丰富的金属基催化剂被作为候选研究对象。然而,大多数通过简单途径合成的化合物并不具有令人满意的OER活性。层状双氢氧化物(LDH)由于来源丰富,成本低,OER活性好,易于生产,是理想的替代品之一。LDHs由带正电荷的金属氢氧化物层和带负电荷的插入阴离子构成。金属氢氧化物层阳离子和插入阴离子的可调性使LDHs的化学成分灵活,易于优化。然而,低电导率和活性部位暴露不足限制了本征OER活性的发挥。
有鉴于此,南京大学邹志刚院士、于涛教授和闫世成教授等人,通过一步沉淀法合成了IrOx修饰的超薄NiFe-LDH纳米片(厚度为1-2 nm)。
本文要点
1)在含双金属的LDH中,NiFe-LDH在碱性条件下具有很高的固有OER活性。因此,选择NiFe-LDH作为研究对象。IrOx修饰的NiFe LDH (IrOx/U-NiFe-LDH)由Ni2+、Fe3+、Ir3+在80℃的含甲酰胺的碱性溶液(pH=10)中一步共沉淀而成。
2)独特的超薄NiFe-LDH纳米片结构可以暴露出更多的高活性边缘反应位点。同时,XPS分析和电化学结果表明,超薄NiFe-LDH纳米片表面的IrOx物种进一步增加了LDH纳米片的表面活性位并改善了表面电子转移。
3)IrOx/U-NiFe-LDH表现出出色的OER性能,具有低过电势(236 mV)和低Tafel斜率(74.3 mA dec-1)。
总之,该工作为LDH基材料的电催化改性提供了一种简单有效的策略,对今后的商业化具有重要意义。
参考文献:
Depei Liu et al. One-step synthesis of IrOx-decorated ultrathin NiFe LDH nanosheets for efficient oxygen evolution reaction. Chem. Commun., 2020.
DOI: 10.1039/D0CC04938G
https://doi.org/10.1039/D0CC04938G