开发高效光催化剂以促进CO2光还原制太阳能燃料具有重要意义。
近日,武汉理工大学余家国教授,澳大利亚昆士兰科技大学Jingsan Xu,华中农业大学汪圣尧副教授报道了一种独特的由TiO2纳米纤维和CsPbBr3 QDs静电自组装而成的TiO2/CsPbBr3 S-异质结,并用于促进光催化CO2还原。
文章要点
1)TiO2纳米纤维在溶液中分散时不会聚集,从而保留了暴露在表面的光催化活性位点。同时,随机堆积的TiO2纳米纤维很容易形成松散的网络,便于反应物和产物的吸附-解吸和传输。更重要的是,TiO2纳米纤维由细小的纳米晶组成,具有粒间空隙和粗糙的表面,这使得TiO2纳米纤维成为锚定CsPbBr3 QDs的理想基体。
2)实验研究和密度泛函理论(DFT)计算证实了在独特的TiO2/CsPbBr3异质结中存在内电场(IEF),可以更有效地分离光生载流子。
3)研究人员探究了光照射下TiO2/CsPbBr3界面上S-方案电荷转移路径的形成。得到的TiO2/CsPbBr3异质结在紫外可见光照射下具有优异的CO2还原制太阳能燃料的活性。即CO2还原速率(9.02 mol g-1 h-1)高于未混杂的TiO2纳米纤维(4.68 mol g-1 h-1)。此外, 13CO2同位素示踪结果证实还原产物来源于CO2源。
本研究工作为S-方案电子转移驱动下可高效CO2光还原的TiO2基光催化剂提供了一种新观点。
Xu, F., Meng, K., Cheng, B. et al. Unique S-scheme heterojunctions in self-assembled TiO2/CsPbBr3 hybrids for CO2 photoreduction. Nat Commun 11, 4613 (2020)
DOI:10.1038/s41467-020-18350-7
https://doi.org/10.1038/s41467-020-18350-7