负载型金纳米颗粒是一种新兴的多相催化反应催化剂,包括选择性加氢反应。传统使用的二氧化硅等载体不利于氢在金表面的异解解离,从而限制了其加氢活性。
近日,上海师范大学万颖教授报道了合成了有序介孔碳载体上碳原子占据晶格间隙位置的均匀Au纳米颗粒(C-Au)。
文章要点
1)采用水热合成、酚醛树脂聚合、炭化等方法制备了一系列以不同粒径的有序介孔碳材料为载体的Au间隙纳米催化剂(C-Au/OMC)。HRSEM图像显示,所有C-Au/OMC催化剂均为球形,平均直径为90 nm。同时,在裸露的半球上可以清楚地看到凹凸不平的中孔,反映了表面开放的孔结构。此外,通过HAADF-AC-STEM图像清楚地观察到具有均匀尺寸的纳米颗粒。
2)研究人员结合X射线吸收光谱(XAS)和X射线光电子能谱(XPS)分析,能够测量Au的d-电子增益。研究发现,Au的d电子增益与其活化熵(ΔS0*)和取代硝基芳烃中硝基化学选择加氢的催化活性具有线性关系。C–Au-1.6/OMC催化剂的Au的电子增益为0.192,远高于众所周知的Au/TiO2催化剂的电子增益,其周转频率(TOF)值几乎是后者的三倍。
该策略为优化贵金属催化剂以提高加氢催化性能铺平了道路。
Sun, Y., Cao, Y., Wang, L. et al. Gold catalysts containing interstitial carbon atoms boost hydrogenation activity. Nat Commun 11, 4600 (2020)
DOI:10.1038/s41467-020-18322-x
https://doi.org/10.1038/s41467-020-18322-x