将氧空位引入金属氧化物是提高其催化活性的一种有前途的策略,并已在多相催化中得到了广泛研究。
近日,北京科技大学唐晓龙教授报道了通过水热辅助共沉淀法制备了掺有过渡金属(M/CeO2,M = Fe,Co和Ni)的CeO2纳米棒,成功在CeO2中引入氧空位并促进羰基硫(COS)水解活性。
文章要点
1)研究人员通过各种技术以准确表征催化剂的结构和状态。研究发现,过渡金属成功进入CeO2晶格,形成固溶体结构。与纯CeO2相比,金属掺杂的CeO2(M/CeO2)表现出更好的还原性能,更多的Ce3 +和氧空位。而过渡金属的引入大大提高了M/CeO2的COS水解活性。其中,Co/CeO2样品显示出最高的活性和H2S选择性。
2)研究人员基于DFT计算,探讨了金属掺杂在提高活性中的作用。掺杂金属与CeO2之间的强相互作用促进了M/CeO2中不对称氧空位的自发形成。这些不对称氧空位促进了H2O的活化和离解以及活性羟基的产生,这有助于提高COS水解的活性。
这项工作为获得用于COS水解的非贵金属催化剂提供了一种有吸引力的方法。
Shunzheng Zhao, et al, Spontaneous Formation of Asymmetric Oxygen Vacancies in Transition Metal Doped CeO2 Nanorods with Improved Activity for Carbonyl Sulfide Hydrolysis, ACS Catal., 2020
DOI: 10.1021/acscatal.0c02832
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c02832