金属氧化物-沸石(OX-ZEO)双功能催化剂的概念近年来引起了人们对直接合成气转化的广泛关注。然而,目前关于其对产品选择性控制的机理尚不清楚。
近日,中科院大连化物所潘秀莲研究员,Feng Jiao报道了SAPO-18型沸石的酸度在较宽的Si/Al比(0.005-0.100)范围内的变化,不仅改变了酸强度,而且改变了酸密度,从而研究了酸性在直接合成气转化中的作用。
文章要点
1)SAPO-18与ZnCrOx作为复合催化剂,合成气可直接转化为低碳烯烃,其性能强烈依赖于Si/Al比。结果表明,Si/Al比对产物选择性有很强的依赖性。在Si/Al比为0.011,CO转化率为35.5%时,低碳烯烃选择性可达81.6%。Si/Al比越高,酸强度越强,酸密度越高,产物中烯烃/烷烃比(O/P)降低,C3/C2比值增大。
2)模型实验表明,其性能归因于乙烯的齐聚、裂化和加氢等二次反应,而SAPO-18具有更高的酸密度和更强的酸位点。因此,平衡酸度、强度和位点密度是进一步开发低碳烯烃OX-ZEO催化剂的关键。
Gen Li, et al, Role of SAPO-18 acidity on direct syngas conversion to light olefins, ACS Catal., 2020
DOI:10.1021/acscatal.0c03257
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c03257