异相催化剂选择性的控制对于控制反应过程、抑制生成副产物有重要意义，比如在TiO₂基底的氧化锰是一种有效的对NO和NH₃在低温中还原的催化剂，该催化剂的选择性较差，会生成N₂O副产物，这种产物分子的温室效应作用是CO₂效应的300倍，有鉴于此，首尔国立大学Do Heui Kim等报道了微孔TiO₂中负载氧化锰型结构的催化剂，其展现了优异的N₂选择性（在100~200 ℃区间的选择性达到98 %），该选择性远远超过传统Mn/TiO₂催化剂，并且不论Mn担载的具体含量，催化选择性都更高，说明这种限域孔隙环境中能够影响氧化锰的反应选择性。本工作为设计高选择性催化剂提供了经验和指导。

本文要点：

（1）

催化剂制备与合成。通过LiOH、锐钛矿相TiO₂制备微孔TiO₂，通过Mn(NO₃)₂浸渍方法制备Mn负载TiO₂催化剂。

TPD化学吸附测试结果显示，在微孔结构中的反应中间体稳定性提高，作者认为微孔结构增强了反应中间体的热力学稳定性，因此其难以发生分解生成N₂O。

（2）

当反应在较低的175 ℃中进行反应，作者发现硝酸铵中间体物种在两种催化剂上都得以形成。但是作者发现，在微孔结构中反应中间体的N₂选择性提高、和NO反应的选择性提高。进而抑制中间体直接分解为N₂O。

参考文献

Inhak Song, Hwangho Lee, Se Won Jeon, and Do Heui Kim*

Controlling Catalytic Selectivity Mediated by Stabilization of Reactive Intermediates in Small-pore Environments: A Study of Mn/TiO2 in NH3-SCR Reaction, ACS Catal. 2020

DOI: 10.1021/acscatal.0c03154

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c03154