近年来，通过热时效处理提高多相催化剂的催化性能引起了人们广泛的研究兴趣。与传统的认为高温处理会导致负载型催化剂烧结从而失活的看法不同，热时效处理越来越多地被发现是改善负载型过渡金属催化剂分散性的一种有效方法，从而大大提高了催化剂的活性和热稳定性。

近日，上海科技大学刘志教授，杨帆副教授，Zheng Peng报道了当催化剂在空气中经过800 ℃煅烧时，负载在CeO₂纳米棒（NRs）上的Cu团簇对CO的低温氧化表现出显著的活性和热/水耐久性。

文章要点

1）研究人员采用粉末X射线衍射(PXRD)、拉曼光谱、H₂程序还原(H₂-TPR)、常压X射线光电子能谱(APXPS)、同步辐射光电子能谱(SRPES)和X射线吸收光谱(XAS)相结合的方法研究了煅烧温度和Cu负载量对Cu-CeO₂催化剂性能的影响。

2）研究发现，在低于500 ℃的空气中，Cu原子进入CeO₂晶格，形成块状Cu_yCe_1-yO_2-x固溶体。随着煅烧温度升高到800 ℃，Cu离子在块状CeO₂中的溶解度急剧下降。Cu原子的表面偏析形成了CuO_x和表面Cu掺杂的CeO₂薄层，从而大大提高了CO的氧化活性。此外，煅烧后的Cu-CeO₂催化剂的活性并不随Cu负载量的增加而提高，但在Cu负载量为2 wt%时，其活性最好，此时CuO_x物种的平均粒径在亚纳米范围内。此外，Cu掺杂CeO2薄膜上较大的CuO_x纳米颗粒（NPs）对CO的氧化活性较低。

3）研究人员认为，热时效处理Cu-CeO₂催化剂优异的催化性能与亚纳米级CuO_x与Cu掺杂CeO₂薄层之间界面的形成有关。

研究结果揭示了Cu/CeO₂催化剂上大多数活性中心的特性，并有助于合理设计用于氧化反应的负载型Ce金属催化剂。

Beibei Wang, et al, Nature of Active Sites on Cu-CeO₂ Catalysts Activated by High-Temperature Thermal Aging, ACS Catal., 2020

DOI: 10.1021/acscatal.0c03188

https://doi.org/10.1021/acscatal.0c03188