相分离通常导致软物质和生物物质中的凝胶化。对于胶体悬浮液，有一个共识，即凝胶通过相分离的动力学阻滞形成。在这种凝胶化中，相分离结构的渗透发生在动力学阻滞之前，导致在凝胶网络中产生机械应力。

有鉴于此，东京大学Hajime Tanaka等人，发现稀胶体悬浮液中存在一种以前未被发现的凝胶类型，在这种胶体悬浮液中，在局部动力学停滞后发生渗滤，即形成机械稳定的刚性团簇。

本文要点

1）通过原位单颗粒成像和流体动力学模拟揭示了如何发生相分离以形成稀凝胶。独特的实验方案允许在原位启动相分离，从而在单颗粒水平上跟踪稀胶体悬浮液的整个凝胶化过程。发现稀悬液凝胶化的以下动力学途径。

2）对于ϕc≲0.1，由于短程性质的多体流体动力相互作用（即挤压效应），相分离最初阶段导致形成孤立的链状簇。然后，这些簇“折叠”以形成紧凑，刚性，承重的结构，类似于聚合物的折叠。然后，这些刚性的团簇渗透形成凝胶。因此，当发生渗滤时，局部机械松弛大部分已经完成。简而言之，拓扑渗滤几乎不产生机械应力。将这种类型的凝胶称为“无应力凝胶（SF-G）”，尽管严格来讲，应力可以稍后产生，特别是在交界处附近，以逐渐接近一个更稳定的状态。

3）另一方面，对于ϕc≳0.1，在团簇机械地向刚性稳定结构松弛之前发生渗透。因此，拓扑渗透会在网络中产生大量的机械应力。自发机械应力的松弛在渗流后进行，同时伴随网络粗化，直至动力学阻滞，将这种凝胶称为VPS-G。还发现，只要相互作用是短距离的，就可以将硬球状胶体的凝胶分为SF-G和VPS-G这两种类型，这两种类型的凝胶化（受应力和无应力）的选择仅由体积分数决定。

总之，这种颗粒体系凝胶化的通用分类可能对材料和生物科学产生重大影响。

参考文献：

Hideyo Tsurusawa et al. A unique route of colloidal phase separation yields stress-free gels. Science Advances, 2020.

DOI: 10.1126/sciadv.abb8107

http://doi.org/10.1126/sciadv.abb8107