电化学CO₂还原反应（CO₂RR）用于温和的条件下，利用CO₂生产增值燃料/化学品，为维持碳平衡和缓解能源短缺提供了一条可持续的途径。然而，低电流密度、竞争性析氢反应和产物分布不可控是亟待解决的问题。通过调节单原子催化剂（SACs）中明确的活性中心、配位键、键长/键角等，以影响对CO2RR的选择性/活性，这依赖于电子转移、吸附态等。因此，深入总结CO₂RR配位结构的调控具有重要意义和紧迫性。

有鉴于此，中南大学雷永鹏教授综述了在CO₂RR期间，SACs的中心原子、碳配位原子以及其他载体的作用。

文章要点

1）作者首先总结了典型的配位构型和常见的配位特征。特别地，精准揭示了单分散的含氮石墨烯原子过渡金属的结构与XAFS光谱特征之间的明确关联，并且具有共同的MN_xC_4-x基团。

2）作者然后总结了中心原子、SACs配位原子在碳和其他载体上的操作。重点讨论了配位原子、配位数对电流密度、还原产物、反应路径等的影响，包括CO2RR期间SACs的重构。

3）作者最后指出了关于配位结构的识别，机器学习，配位原子的精细调整和产品分布控制等的研究前景。

Yuchao Wang, et al, Regulating the coordination structure of metal single atoms for efficient electrocatalytic CO₂ reduction, Energy Environ. Sci., 2020

DOI：10.1039/D0EE02833A

https://doi.org/10.1039/D0EE02833A