固态电池在高电流密度下可能会由于固体电解质破裂、界面分解或锂枝晶生长而遭受灾难性故障。其失效与电化学循环过程中可能出现的化学机械材料转变有关。

近日，美国范德堡大学Kelsey B. Hatzell，丰田北美研究所Timothy S. Arthur报道了系统地研究了固体电解质微结构和界面分解（如界面相）对硫代磷酸锂（Li₃PS₄，LPS）电解质失效机制的影响。

文章要点

1）研究人员对动力学上稳定的中间相用碘掺杂进行了工程设计，并通过铣削和退火处理技术实现了微结构控制。

2）原位透射电子显微镜显示碘向界面扩散，电化学循环时，界面区域形成孔隙。原位同步辐射层析成像显示，界面孔隙形成驱动边缘裂缝事件，是贯通平面裂缝破坏的根源。

3）硫代磷酸盐电解质中的裂纹主动向孔隙度较高的区域生长，并受微观结构的非均匀性(如孔隙率因子)的影响。

这项工作为高性能固态电池提供了基本的设计指南。

Dixit et al., In Situ Investigation of Chemomechanical Effects in Thiophosphate Solid Electrolytes, Matter (2020)

DOI：10.1016/j.matt.2020.09.018

https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.09.018