层状钙钛矿已经被用于各种光电器件，包括太阳能电池和发光二极管，以提高稳定性，这需要激子沿面内和面外两个方向传输。然而，目前尚不清楚是什么决定了激子沿面内方向的输运，这对于理解激子对电子器件的影响具有重要意义。

有鉴于此，美国北卡罗来纳大学教堂山分校黄劲松教授报道了通过调节层状钙钛矿型单晶中的有机阳离子和层数，系统地研究了层状钙钛矿型单晶中激子的面内扩散。

文章要点

1）研究人员利用稳态和瞬态光致发光图谱(TPLM)对单晶层状钙钛矿中的载流子扩散进行成像，发现层状钙钛矿的面内激子扩散系数不仅与层数有关，而且与有机阳离子也有关。

2）除了激子-声子耦合外，依赖温度的光致发光和依赖于光强的时间分辨光致发光以及密度泛函理论计算结果显示，八面体畸变对激子扩散过程也有显著影响，是影响层状钙钛矿面内扩散率的另一个主要限制因素。

3）通过提高有机阳离子之间的相互作用强度，通过在苯乙铵(PEA⁺)中进行简单的氟取代得到3-氟苯乙基铵（mF-PEA⁺），可以同时抑制激子-声子耦合和释放平面外的八面体倾斜，进而获得1.91 cm² s⁻¹的激子扩散系数和405 nm面内方向的扩散长度。

这项工作揭示了层状钙钛矿中有限的面内扩散的起源，并为通过有机阳离子设计来控制激子扩散系数提供了指导。

Xun Xiao, et al, Ultrafast Exciton Transport with a Long Diffusion Length  in Layered Perovskites with Organic Cation Functionalization, Adv. Mater. 2020

DOI: 10.1002/adma.202004080

https://doi.org/10.1002/adma.202004080