中国石油大学ACS Appl. Mater. Interfaces: 碱卤化物促进氮化碳在海水中的光催化析氢性能
雨辰 雨辰 2020-10-15

从极其丰富的海水资源中光催化析氢(PHE)是人类获得可持续氢气的理想途径,但海水中的盐水容易竞争性地吸收活性位点并对催化剂产生毒害。氮化碳(CN)聚合物是最理想的光催化材料,其表面结构和电子性质可用无机和有机合成方法进行调整,这为氮化碳(CN)利用海水中的盐和提高其光催化性能提供了很大的机会。

有鉴于此,中国石油大学吴明铂教授、吴文婷教授等人,选择了一系列低成本的碱金属卤化物(NaI,KI,RbI,CsI,CsBr和CsCl),类似于天然海水中的盐水,通过一步热解法对氮化碳(MX-CN)进行改性。

本文要点

1选择了碱金属卤化盐(无机方法,类似于天然海水中的盐水)来借助少量水通过简便的一步煅烧来改性石墨相CN。该方法同时修饰具有更多羟基和较大负电荷的表面结构(聚(庚嗪酰亚胺)(PHI))晶体相,从而改善了CN本身的亲水性和电子转移性能。

2MX-CN具有大量的负电荷,可以在一定程度上抑制阴离子的吸附,从而防止氯离子的腐蚀。重要的是,它可以极大地促进MX-CN与三乙醇胺(TEOA)(牺牲剂)之间的电子转移,因为海水中的碱性阳离子可以与TEOA配位,并且可以通过碱-阳离子交换和静电吸引作用轻松地与MX-CN接触。

3得益于此,在海水中PHE的性能比原来的CN在以上去离子水中的性能好200倍,而MX-CN(CsI-CN)在420 nm光辐照下的表观量子效率在海水中达到72%,迄今为止报道的在海水中最高的。

总之,该工作为设计天然海水中光催化剂与牺牲剂(例如污染物)之间的电子转移途径提供了新的研究方向。

参考文献:

Wenming Xu et al. Alkali Halide Boost of Carbon Nitride for Photocatalytic H2 Evolution in Seawater. ACS Appl. Mater. Interfaces, 2020.

DOI: 10.1021/acsami.0c13060

https://doi.org/10.1021/acsami.0c13060


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催化;燃料电池;多孔炭材料;炭气凝胶;隔热

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