电化学氮还原反应(NRR)提供了一种在环境条件下生产氨(NH3)的简便且可持续的策略。但是,由于竞争性的析氢反应(HER),NH3的低收率和法拉第效率(FE)仍然是主要挑战。
有鉴于此,苏州大学江林教授、孙迎辉教授和东莞理工学院曲江英教授等人,通过在疏水性碳纤维纸上原位制备Au纳米颗粒(NPs),设计了一种三相电催化剂(Au/o-CFP)。
本文要点
1)疏水的CFP表面有利于N2(气体)、电解质(液体)和Au NPs(固体)的高效三相接触点(TPCPs)。因此,浓缩的N2分子可以直接与电催化剂表面接触,降低质子浓度,抑制HER,整体提高NRR。
2)三相Au/o‐CFP电催化剂具有优异的NRR性能,在−0.30 V(vs RHE)时(0.1 M Na2SO4),NH3产率为40.6×g−1 mg−1,在−0.10 V时FE产率高达31.3%。
3)N2气泡接触角结果和循环伏安法分析证实,疏水界面与N2气泡具有相对较强的相互作用,可增强NRR,对HER的电催化活性较弱。值得注意的是,三相Au/o‐CFP具有极佳的稳定性,在七次循环测试中NH3收率和FE的波动可以忽略不计。
总之,该工作为改善NRR并同时抑制HER提供了新的策略。
参考文献:
Junchang Zhang et al. Three‐Phase Electrolysis by Gold Nanoparticle on Hydrophobic Interface for Enhanced Electrochemical Nitrogen Reduction Reaction. Advanced Science, 2020.
DOI: 10.1002/advs.202002630
https://doi.org/10.1002/advs.202002630