将基于金的催化剂直接应用于CO2还原反应(CO2RR)依赖于同时提高质量活性(通常在-0.6 V时低于10 mA mg-1Au)和选择性。
有鉴于此,滑铁卢大学陈忠伟院士等人,提出了一种利用静电相互作用的自组装策略来合成金属-氧化物界面结构可控的AuCeO2/C催化剂。
本文要点
1)预合成的Au和CeO2纳米粒子的组装是通过精确控制其表面电荷实现的。利用良好调节的表面电荷,可以将Au颗粒(小尺寸)选择性地锚定在CeO2表面上,以形成增强的金属氧化物界面。
2)通过调节Au和CeO2的表面电荷来操纵小尺寸Au(3.5 nm)和CeO2纳米颗粒的界面。良好的界面结构不仅保证了Au的最大利用,而且还增强了CO2的吸附。
3)因此,在低电位下观察到FECO的显著增强,最佳AuCeO2/C催化剂在-0.6 V时的质量活性(CO)达到139 mA mg-1Au, CO的法拉第效率(FECO)达到97%。此外,Au和CeO2之间的强相互作用赋予了该催化剂具有出色的长期稳定性。通过调节纳米粒子的表面电荷来组装纳米粒子,可以扩展为构建具有特定催化性能的理想界面结构。
总之,该工作清楚地表明了CO2还原中依赖于结构的催化性能,提供了一种电荷导向的方法来构建CO2RR催化剂的界面结构。
参考文献:
Jile Fu et al. Manipulating Au‐CeO2 Interfacial Structure Toward Ultrahigh Mass Activity and Selectivity for CO2 Reduction. ChemSusChem, 2020.
DOI: 10.1002/cssc.202002133
https://doi.org/10.1002/cssc.202002133