高效的电荷分离和利用是光催化的关键因素。
有鉴于此,南开大学卜显和教授等人,设计了一种以Pt和MnOx为助催化剂的Pt@NH2-UiO-66@MnOx(PUM)异质结构光催化剂,用于优化NH2-UiO-66光催化剂,证明了氧化和还原助催化剂的完全空间分离增强了电荷分离和表面反应的作用。
本文要点
1)通过合理结合掺入Pt NP和沉积MnOx NP制备的优化Pt@NH2-UiO-66@MnOx样品中光生电子和空穴的有效分离,大大延长了光激发电荷载流子的寿命并改善了光催化析氢反应性能。与原始NH2‐UiO‐66、Pt@NH2‐UiO‐66(PU)和NH2‐UiO‐66@MnOx (UM)样品相比,PUM样品表现出最高的产氢活性。
2)作为助催化剂,Pt有利于电子的俘获,而MnOx倾向于聚集空穴。在NH2‐UiO‐66生成后,电子和空穴在金属-有机框架光催化剂上向内和向外流动,在相应的助催化剂上积累,然后参与氧化还原反应。
3)PUM光催化剂大大延长了光生电子和空穴的寿命,有利于电子空穴的分离。MOF上空间分离的助催化剂的负载也同时加速了表面氧化和还原反应的动力学,并在没有牺牲剂的情况下促进了全水分解。
总之,PUM样品在没有牺牲剂的情况下可促进全水分解,从而证明了其作为MOF型半导体对全水分解反应的改性方法的潜力。
参考文献:
Jijie Zhang et al. Metal–Organic‐Framework‐Based Photocatalysts Optimized by Spatially Separated Cocatalysts for Overall Water Splitting. Advanced Materials, 2020.
DOI: 10.1002/adma.202004747
https://doi.org/10.1002/adma.202004747