将CO2电化学转化为载能化合物或增值化学品,对于减少温室效应和有效利用CO2排放具有重大意义,但是,由于CO2转化的动力学反应缓慢,使得阳极析氧反应(OER)和O2的附加值生产受到严重影响。
近日,华东师范大学施剑林院士,陈立松副教授报道了一种通用而有效的策略,利用非贵金属催化剂,以相当低的电耗将阴极的CO2和阳极的甲醇同时电化学转化为相同的甲酸附加值产品。
文章要点
1)铜基催化剂具有成本低、资源丰富、易操作等优点,在铁电领域具有广阔的应用前景。特别是直接生长在集电体上的铜基材料,由于衬底与活性组份的结合牢固,电子转移速度快,可避免催化剂在电解过程中的劣化。研究人员以过硫酸铵为氧化剂,在氢氧化钠溶液中一步氧化法制备了泡沫铜表面氧化铜纳米片(CuONS/CF),并在阳极上将部分MOR电催化为甲酸。
3)介孔二氧化锡是一种广受欢迎的电催化二氧化碳还原催化剂,具有很高的法拉第效率[16],在碳布上生长时表现出明显更高的性能。研究人员合成了碳布上生长的介孔二氧化锡(mSnO2/CC),并将其作为电化学还原CO2的高效阴极催化剂,同时也生成了甲酸。
4)在阳极上用动力学上有利的部分MOR取代OER可以显著降低阳极和电池的电位输入。在甲醇电解液中使用CuONS/CF作为阳极催化剂,电流密度达到10 mV cm-2的电位比OER降低250 mV,法拉第效率达到95%。此外,mSnO2/CC具有较高的催化活性,对CO2还原反应的法拉第效率可达81%。
5)当阳极配置CuONS/CF,阴极配置mSnO2/CC时,所构建的电解槽仅需0.93 V的槽电压即可达到10 mA cm-2,比相同催化条件下,阳极配置CuONS/CF,阴极配置mSnO2/CC,电池电压降低500 mV。
Xinfa Wei, et al, Formic Acid Electro-synthesis by Concurrent Cathodic CO2 Reduction and Anodic CH3OH Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI: 10.1002/anie.202012066
https://doi.org/10.1002/anie.202012066