将甲烷直接氧化为增值的C1化学品(例如HCHO和CO)是一种在相对温和的条件下利用天然气资源的有前景的方法。然而,该转化容易生成不希望得到的完全氧化产物CO2,因此提高其选择性是一个重大挑战。近日,厦门大学Shuai Wang,华盛顿州立大学Yong Wang等将负载型B2O3催化剂用于在相对温和的温度下进行选择性甲烷氧化。
本文要点:
1)研究发现,B2O3基催化剂可高效的将甲烷直接转化为HCHO和CO,HCHO/CO比为〜1,转化率为6%时,选择性高达94%,并在固定床反应器(550℃,100 kPa,空间速度4650 mL g cat-1 h-1)中显示出高稳定性(100h有效反应时间)。
2)组合的催化剂表征,动力学研究和同位素标记研究表明,即使进料中O2/CH4的比例很高时,键合在B2O3表面上三配位BO3中心的分子O2仍可作为甲烷活化的高效氧化剂,且有效减少CO2的形成。
该工作表明设计创新型催化工艺将烷烃直接转化为燃料/化学品具有巨大的应用潜力。
Jinshu Tian, et al. Direct conversion of methane to formaldehyde and CO on B2O3 catalysts. Nat. Commun., 2020
DOI: 10.1038/s41467-020-19517-y