甲酸氧化反应（FAOR）是低温液体燃料电池阳极的关键反应之一。近日，德国马普学会弗里茨·哈伯研究所Beatriz Roldan Cuenya报道了SnO2修饰的Pd纳米立方体（NCs）在酸性介质中对甲酸氧化表现出优异的电催化性能，SnO2@Pd NCs的催化活性比纯Pd NCs提高了5.8倍。与纯Pd NCs的0.42 A mg−1Pd相比，SnO2@Pd NCs提供了2.46 A mg−1Pd的峰值电流密度，同时峰值电位低100 mV。
文章要点
1）研究人员通过水热合成路线制备了Pd NCs。采用相同的方法，再加入5 at%SnSO4（>95%，sigma−aldrich）制备了SnO2@Pd NCs。将Vulcan XC72R碳粉添加到纳米立方体的水分散液中，并彻底超声处理悬浮液。将NC负载在碳上。加入0.25 M NaOH溶液除去配体。样品完全沉淀后，用超纯水彻底洗涤，在105 °C下烘干过夜。研究人员在异丙醇中超声5min，制得了浓度为4 mg/mL的催化剂墨水。在此基础上，将相当于40 μg催化剂的10-μL 试样输送到玻碳底物上，并在空气中干燥。
2）通过使用非原位、准原位和Operando光谱和显微方法（即透射电子显微镜、X射线光电子能谱和X射线吸收精细结构谱），研究人员确定了具有精准结构的SnO2@Pd NCs在FAOR过程中始终保持其结构和组成。
3）原位傅里叶变换红外光谱显示，与单金属Pd NCs相比，SnO2@Pd NCs对CO的吸附较弱，从而实现了双功能反应机理。其中，SnO2在低过电位下为Pd表面提供了氧物种，促进了中毒CO中间体的氧化，从而提高了Pd的催化性能。
SnOx修饰的Pd NCs可以更深入地了解FAOR的机理，并有望在直接甲酸燃料电池中得到应用。
Enhanced Formic Acid Oxidation over SnO2‑decorated Pd Nanocubes
Clara Rettenmaier, ACS Catal. 2020
DOI：10.1021/acscatal.0c03212
https://dx.doi.org/10.1021/acscatal.0c03212
