通过电化学还原二氧化碳(CO2),可以以化学键形式存储间歇性可再生能源。CO2排放随后成为生产化学燃料的宝贵原料,从而能够结束碳循环。这其中,得益于现有的广泛部署的基础设施,由CO2电还原生产的可再生甲烷(CH4)可用于储存、分配和利用。
近日,加拿大多伦多大学Edward H. Sargent,华东理工大学李春忠教授报道了成功设计并合成了一组配体稳定的氧化钴(CoO)纳米簇。其在铜催化剂上可以调节CO2还原途径,从而使电还原制CH4具有创纪录的活性。
文章要点
1)密度泛函理论计算表明,在*CO加氢到*CHO的过程中,团簇对铜的活性中心有吸附供氢作用。研究人员通过控制团簇的大小和组成来促进这一效应,并展示了其对包括钴(II)、钼(VI)、钨(VI)、镍(II)和钯(II)氧化物在内的金属氧化物的影响。
2)实验结果显示,通过对CoO纳米团簇尺寸的优化(2.5 nm),催化体系在225 mA cm−2的工作电流密度下,并在流动电池系统中连续运行18 h以上,CH4 FE达到60%,而性能没有明显的损失。
Li, Y., Xu, A., Lum, Y. et al. Promoting CO2 methanation via ligand-stabilized metal oxide clusters as hydrogen-donating motifs. Nat Commun 11, 6190 (2020)
DOI:10.1038/s41467-020-20004-7
https://doi.org/10.1038/s41467-020-20004-7