热电技术可以利用塞贝克效应将热能直接转化为电能，是一种很有前途的能源。在高性能热电材料中,碲化铅（PbTe）在中间温度范围内尤为突出。最近，p型PbTe通过控制价带收敛和纳米结构的协同优化策略，获得了创纪录的ZT和ZT_ave。虽然p型PbTe已经表现出较高的热电性能，然而n型PbTe的热电性能仍然保持在相对较低的水平，这阻碍了PbTe基材料的广泛应用。而且以往的研究工作并不能同时实现高功率因数和低晶格热导率。因此，通过平衡载流子和声子的输运特性来开发新策略以实现PbTe基材料的高热电性能具有重要意义。

近日，北京航空航天大学赵立东教授，北京高压科学研究中心（HPSTAR）高翔研究员报道了一种高性能的n型Cu_m+nPb₁₀₀Sb_mTe₁₀₀Se_2m（CLAST）热电材料，其具有包括铜基纳米沉淀和原子间隙的分级结构。

文章要点

1）结果表明，CLAST中少量CuSbSe₂（约3%）的合金化可使得室温载流子浓度高达1.7×10¹⁸ cm^-3，然后优化功率因数，并同时从基质中沉淀出嵌入的Cu基纳米结构，以降低晶格热导率。此外，在CLAST中加入额外的Cu原子可以形成间隙，进一步将载流子浓度提高到3.0×10¹⁸ cm^-3，室温载流子迁移率达到1227.8 cm^-1 s^-1，从而使Cu_3.3Pb₁₀₀Sb₃Te₁₀₀Se₆的功率因数达到20.0 μWcm^-1K^-2。此外，在623 K时，Cu间隙和大量的Cu基纳米沉淀物可以强烈散射大量声子，使Cu_3.3Pb₁₀₀Sb₃Te₁₀₀Se₆中的晶格热导率降低到0.44 Wm^-1K^-1。

2）CLAST样品中的铜基层状结构可以协同优化声子和载流子输运特性，在300 K和723 K时的ZT分别达到0.5和1.4。在300-723 K温度范围内，Cu_3.3Pb₁₀₀Sb₃Te₁₀₀Se₆的ZT值高达0.94，优于其他高性能的n型PbTe基热电材料。

参考文献：

Siqi Wang, et al, Hierarchical structures lead to high thermoelectric performance in Cu_m+nPb₁₀₀Sb_mTe₁₀₀Se_2m (CLAST), Energy Environ. Sci., 2020

DOI: 10.1039/D0EE03459B

https://doi.org/10.1039/D0EE03459B