尽管铂族金属（PGM）催化剂表现出优异的ORR催化性能，然而，其稀缺性和高昂的成本阻碍了它们的大规模应用。因此，非PGM催化剂（non-PGM）（如杂原子掺杂碳、过渡金属氧化物、碳化物、硫化物等）用于ORR的研究具有重要意义。目前non-PGM催化剂用于ORR的活性以及耐久性比较有限，进而限制了其应用。单原子催化剂可以最大限度地增加可获得的活性中心的数量，具有非原子分散的催化剂所不具备的独特催化性能，因此有望解决non-PGM催化剂的问题。
近日，电子科技大学康毅进教授，Qin Yue报道了采用配位辅助聚合组装策略合成了Fe和N原子共掺杂的有序介孔碳纳米球（meso-Fe−N−C）。meso-Fe−N−C具有层次化结构，比表面积高达494.7 m2 g−1，具有高分散度的Fe（2.9 wt%）和丰富的N（4.4 wt%）。
文章要点
1）研究人员将铁盐与多巴胺、F127、1,3,5-三甲苯（TMB）和氨在水/乙醇溶液中通过配位辅助聚合组装反应，得到聚合物复合材料（Fe/PDA/F127），去除表面活性剂，碳化含铁聚合物，得到具有原子分散的分级介孔碳球。此外，在煅烧过程中，通过Fe的催化，PDA容易转化为石墨化碳。
2）SEM图像显示，由于热致结构收缩，生成的meso-Fe−N−C具有明显的蜂窝状介孔球状形貌，尺寸略有减小，为108.4±4.9 nm。即使经过高温处理，也没有发现Fe基纳米颗粒。TEM图像显示出径向排列的中孔通道，孔径为7.2±0.5 nm，有明显的石墨条纹。此外， HAADF-STEM证实了Fe原子分散在介孔球体中。
3）实验结果显示，得益于开放的多孔结构和高比表面积，meso-Fe−N−C能够最大限度地暴露高活性的Fe−Nx位点，因此表现出比商用Pt/C更高的ORR活性。这种meso-Fe−N−C对ORR也表现出良好的化学稳定性和结构稳定性。阴离子交换膜燃料电池性能结果表明，meso-Fe−N−C是一种ORR电催化性能优异的non-PGM候选材料，进一步推动了氢经济的发展。
参考文献：
Yu Zhou, et al, Atomic Fe Dispersed Hierarchical Mesoporous Fe−N−C Nanostructures for an Efficient Oxygen Reduction Reaction, ACS Catal. 2021
DOI: 10.1021/acscatal.0c03496
https://dx.doi.org/10.1021/acscatal.0c03496
