姚涛/张炜Nano Lett.: 原子分散Fe/Au界面的协同调制用于选择性CO2电还原
雨辰 雨辰 2020-12-13

电催化二氧化碳还原反应(CO2RR)为利用可再生能源生产燃料和原料提供了一条有吸引力的途径。金对于电化学的CO2RR转化为CO具有活性,而竞争性的析氢反应是不可避免的。

有鉴于此,中国科学技术大学姚涛教授和中国科学院重庆绿色智能技术研究院张炜研究员等人,报告了一种协同策略,通过引入原子分散的Fe来调节纳米金颗粒的电子结构,以提高CO的选择性。

本文要点

1设计了一种双原子金属催化剂,该催化剂由原子分散在Au NPs(Fe1/Au)上的Fe物种组成,该催化剂对将CO2还原为CO表现出极大的选择性。

2电子显微镜和X射线吸收精细结构(XAFS)验证了这种固定在Au NPs上的单原子Fe位点。利用operando X射线吸收和红外光谱,揭示了单原子Fe1/Au界面的动态结构演化和反应中间体的吸附。

3在反应过程中,Fe和Au原子之间的相互作用增强,Fe1/Au协同作用影响反应中间体的吸附,从而使CO的选择性提高到96.3%,其质量活性为399 mA mg-1,在-0.9 V时的TOF高达11521 h-1

总之,该工作突出了协同调节对于提高单原子修饰的纳米颗粒催化性能的重要意义。

参考文献:

Xinyi Shen et al. Synergistic Modulation at Atomically Dispersed Fe/Au Interface for Selective CO2 Electroreduction. Nano Lett., 2020.

DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04291

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04291


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催化;燃料电池;多孔炭材料;炭气凝胶;隔热

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