许多储能装置共同面临的一个根本挑战是电极−电解液界面的复杂电化学，这会影响其库仑效率、运转速率和寿命。具体而言，在能量密集的锂金属电池中，充电/放电过程导致金属负极的结构异质性，从而由于短路和容量衰减而引发电池故障。
近日，斯坦福大学鲍哲南教授，崔屹教授，Snehashis Choudhury报道了基于吡咯烷基阳离子（Py+TfSI-）的有机盐具有比Li/Li+低的还原电位（-3.17V vs SHE），为聚合物界面提供了一种设计策略。
文章要点
1）研究发现，结合该有机盐的界面可以抵抗电化学击穿，同时促进锂离子的传输并调节电极表面的电荷转移过程。此外，研究人员在聚合物体系中加入了低Tg氟烷基侧链，以提供电极表面的流动性，同时防止与本体电解质的界面副反应。
2）聚合物的动力学和离子在这些聚合物材料中的输运取决于超分子离子相互作用，这种相互作用可以通过系留离子含量或阴离子化学来调节。进一步研究发现，阳离子聚合物对任何外部电场刺激都有响应，进而实现了独特的“屏蔽机制”，从而抑制锂沉积过程中的形态不稳定性，延长电池寿命和提高库仑效率。该机理不同于先前报道的聚合物界面，后者基于以下策略：通过锂聚合物反应形成稳定的SEI，高Li+转移数界面，以及SEI形成盐添加剂的控释。
该研究工作所提供的聚合物设计策略可以与先前的策略协同发展，以开发高度稳定的电极-电解质界面，从而进一步提高锂金属电池的性能。
参考文献
Zhuojun Huang, et al, A Cation-Tethered Flowable Polymeric Interface for Enabling Stable Deposition of Metallic Lithium, J. Am. Chem. Soc., 2020
DOI: 10.1021/jacs.0c09649
https://dx.doi.org/10.1021/jacs.0c09649
