氧化还原靶向助催化剂的开发对于CO2还原反应(CO2RR)复合光催化体系至关重要,被认为是缓解能源和环境危机的一种有前途的途径。
近日,苏州大学Yang Peng报道了一种以锌基沸石咪唑骨架(ZIF-8)为结构模板,以氯化镍盐为蚀刻剂和金属源,制备氢氧化镍纳米笼(Ni(OH)2-NCs)的简便策略。
文章要点
1)研究发现,纳米笼的壁厚可以通过改变盐浓度或反应时间来方便地调节,对于光捕获至关重要。
2)实验结果显示,在以[Ru(bpy)3]2+为分子光敏剂、三乙醇胺(TEOA)为空穴清除剂的复合光催化体系中,优化后的Ni(OH)2-NC-2具有较高的析CO速率和CO选择性,在λ=420 nm光照射下,CO选择性和量子效率分别为1.44×105 mol gco‑cat h-1,96.1%高的CO选择性以及2.50%的量子效率(QE)。
3)优异的CO2RR性能主要归功于显著的空腔特征,包括薄的笼壁和高比表面积,不仅使得光敏剂富集在纳米笼表面以提供更快的静态电荷转移,而且还诱导纳米笼内的多重光反射,从而显著促进光收集。对Ni(OH)2-NC-2能带结构的进一步分析表明,从光敏剂到助催化剂,再到氧化还原对的良好相干能量流动,促进了氧空位上CO2还原的有效电子转移。
参考文献
Yanhui Su, et al, Visible-Light Photocatalytic CO2 Reduction Using Metal-Organic Framework Derived Ni(OH)2 Nanocages: A Synergy from Multiple Light Reflection, Static Charge Transfer, and Oxygen Vacancies, ACS Catal. 2021
DOI:10.1021/acscatal.0c04020
https://dx.doi.org/10.1021/acscatal.0c04020