计算探测催化系统原子层面细节的能力为基于原理的自下而上设计新型多相催化剂带来了巨大的希望，这些催化剂是工业化学和能源领域的核心。

有鉴于此，威斯康星大学麦迪逊分校的Manos Mavrikakis等人，批判性地分析了多相催化在计算模拟领域的最新进展。

本文要点

1）首先，调查了所采用的电子结构方法和原子催化剂模型的进展，这些方法使催化界能够建立越来越复杂，现实和准确的负载型过渡金属催化剂活性位点模型。然后，回顾了微动力学建模方面的进展，特别是平均场微动力学模型和动力学蒙特卡罗模拟，它弥合了纳米尺度计算见解和宏观实验动力学数据之间的差距。最后，回顾了加速催化剂设计和发现的理论方法的进展。

2）涵盖长度和时间尺度的数量级，非均相催化的建模确实是一个多学科领域。尽管第一性原理计算可以对纳米级发生的催化反应的能量学提供非常详细的见解，但没有简单的方法可以使用这些见解来合理化实验提供的宏观反应动力学数据。取而代之的是，每种专门研究特定长度和时间范围的模拟的不同计算方法的集合提供了连接实验和理论世界的关键。目前，这种多尺度方法是建模多相催化剂的黄金标准。

3）为了进行此类开发，计算催化界需要与研究模型系统的实验界携手并进，例如，测试物种在活性位点上的吸附能，以对其电子结构进行标定。从长远来看，预见了将计算研究中获得的重要知识和见识转化为现实世界的催化剂和应用所面临的挑战。例如，虽然现在可以常规预测高活性催化剂，但还不能预测如何合成它们，或判断它们在反应条件下是否稳定。为了解决这个问题，将需要新的方法来进一步弥合理论与整个实验链之间的差距。随着这一转变，本综述中讨论的许多概念，如催化描述符和比例关系，将需要重新发展，因为它们主要适用于传统的金属和金属氧化物催化系统。广泛适用于各种催化材料的“通用”描述符和比例关系的发展，将是在这一新方向上推进该领域的重要一步。

参考文献：

Benjamin W. J. Chen et al. Computational Methods in Heterogeneous Catalysis. Chem. Rev., 2020.

DOI: 10.1021/acs.chemrev.0c01060

https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.0c01060