金属与可还原载体(如CeO2, TiO2 和SnO2)之间的金属-载体强相互作用(SMSI)在多相催化中具有至关重要的作用。
近日,苏州大学张桥教授,林海平副教授,广东工业大学Yong Xu报道了组成可调的单分散PdxGay纳米颗粒(NPs)中钯(Pd)和氧化镓(Ga2O3)载体之间的SMSI。
文章要点
1)研究人员在油酸、油胺和三辛基膦的溶液中分别加入Pd(Acac)2和Ga(Acac)3,采用热注射法制备了成功制备了平均粒径为4.5−4.8 nm的单分散PdxGay NPs。研究人员在PdxGay NPs上观察到了典型的SMSI特征,如Ga2O3与Pd之间的电子转移,抑制了H2和CO的吸附。详细的表征和控制实验表明,PdGa合金和Ga2O3在PdxGay NPs中的共存对SMSI的形成起着至关重要的作用。
2)为了系统阐明SMSI对催化性能的影响,研究人员采用PdxGay NPs作为丙炔半加氢(PSH)去除丙烯中微量丙炔的“自负载型催化剂”。实验结果表明,优化后的Pd0.34Ga1 NPs在30℃、常压下的丙烯选择性为98.2%,丙炔转化率为96.6%,远高于纯Pd NPs和传统湿法浸渍法制备的Pd/Ga2O3催化剂。
3)密度泛函理论(DFT)计算进一步揭示了单分散Pd0.34Ga1 NPs中的SMSI能显著改变其表面性质,导致PSH反应路径的变化。
研究工作不仅可以加深了SMSI的基本认识,而且可以促进多相催化剂的设计和应用。
参考文献
Mingyu Chu, et al, Strong metal-support interaction between palladium and gallium oxide within monodisperse nanoparticles: Self-supported catalysts for propyne semi-hydrogenation, Journal of Catalysis (2020)
DOI: 10.1016/j.jcat.2020.12.015
https://doi.org/10.1016/j.jcat.2020.12.015