在电催化CO₂还原反应中，提高效率/选择性是个非常重要的挑战，目前人们在Cu催化剂的界面上实现了将CO₂选择性转化为烃类、其他类型高价值化学品。有鉴于此，哥本哈根大学Jan Rossmeisl等报道了通过DFT计算的方法对3D碳催化剂（双卟啉分子等）用于CO₂电催化还原的前景。

 本文要点：

（1）

本文工作提供了从分子级别修饰催化剂的方法，进而改善催化剂生成烃类产物，当在双卟啉结构中加入另外的金属中心，能够分别作为质子转移位点、或者CO吸附位点，从而促进C-H、C-C键的形成。同时，第二个金属卟啉中心能够选择性的稳定关键性中间体物种（*CH₂O、*OCH₃、*OCCHOH），从而有助于生成CH₄、C2产物。

（2）

进一步的，作者发现Pacman催化剂中修饰Mn、Fe，催化剂能够用于合成CH₄。Pacman催化剂中修饰CoNi、CoCu、CoCo，能够用于生成CH₃OH。而且CoCo结构的催化剂能够用于生成C2物种产物。

参考文献

Hao Wan, Yan Jiao, Alexander Bagger, and Jan Rossmeisl*, Three-Dimensional Carbon Electrocatalysts for CO₂ or CO Reduction, ACS Catal. 2021, 11, 533–541

DOI: 10.1021/acscatal.0c04878

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c04878