作为一种重要的化工产品和能源载体,为满足日益增长的需求,合成氨得到了广泛的研究。众多的方法中,电化学氮还原反应(e-NRR)因其绿色环保、易于规模化而成为一种很有前途的方法。然而,由于其极低的产率和对所使用的电催化剂的强依赖性,极大阻碍了e-NRR的实际应用。因此,开发新型高效的e-NRR电催化剂是推动e-NRR技术实用化的关键。
近日,澳门大学潘晖教授,邢贵川教授,陈石,王双鹏综述了水介质中室温下e-NRR催化剂的最新研究进展。
文章要点
1)作者首先阐明了e-NRR的基本反应过程,并提出了一种可靠的合成氨检测方法。e-NRR反应是典型的多相反应之一,包括三个基本步骤:i)N2分子在催化剂表面催化活性中心的吸附;ii)加氢反应;iii)NH3分子(或其他中间体)的脱附。根据氢化(质子化和还原)的不同顺序和N≡N三键的断裂,e-NRR一般分为解离和缔合机制。此外,作者指出基于密度泛函理论计算的理论研究对于揭示e-NRR机理至关重要。
2)作者总结了e-NRR电催化剂的实验和理论研究进展,重点介绍了单原子催化剂(SACs)、贵金属材料、过渡金属材料和无金属材料在提高NH3产率和法拉第效率方面的研究进展。然后系统分析了形貌、结构、表面、缺陷、异质结、组成等因素对e-NRR电催化剂催化活性的影响,总结了e-NRR催化剂的三种设计策略。
3)作者最后指出了e-NRR电催化剂在可持续清洁合成氨中仍面临的挑战、发展前景和研究方向。
参考文献
Dong Liu, et al, Development of Electrocatalysts for Efficient Nitrogen Reduction Reaction under Ambient Condition, Adv. Funct. Mater. 2020
DOI: 10.1002/adfm.202008983
https://doi.org/10.1002/adfm.202008983