开发高效Cu基CO₂还原（CO₂RR）电催化剂，是将CO₂转化为高附加值液体产品的关键。

近日，苏州大学Qi Shao，厦门大学黄小青教授报道了Cu/Pb核/壳纳米晶（NCS，CuPb-0.7/C）中Cu核和超薄Pb壳（0.7 nm）之间的强烈协同作用显著地促进了CO₂电催化还原为C₂₊产物。

文章要点

1）研究人员将乙酰丙酮铜（Cu(acac)₂）和氯化铅（PbCl₂）在抗坏血酸（AA）、二苯醚（DPE）和油胺（OAM）的混合溶液中于190 °C还原3 h，制备了Cu/Pb核/壳NCs。初始的Cu NCs演化为八面体，然后开始形成Pb物种(90min)。135min时，Pb物种进一步还原，并在Cu NCs表面外延生长，形成Cu/Pb核/壳结构。在180 min时，NCs最终生长为Cu/Pb核/壳NCs。通过控制Cu/Pb前驱体的比例，Pb壳层的厚度可以从0.7（CuPb-0.7 NCs）到1.5 nm（CuPb-1.5 NCs），分别相当于在铜表面沉积了大约2层和4层Pb。

2）实验结果显示，在流动电池系统中，C₂₊产物的法拉第效率（FE）和C₂₊液体产物的选择性分别高达81.6%和49.5%。此外，C₂₊液体产物的电流密度达到196.8 mA cm⁻²，在生产C₂₊液体产物方面优于已报道的大多数Cu基催化剂。密度泛函理论（DFT）计算表明，Cu/Pb核/壳NCs的协同作用降低了CO₂还原为CO和C₂₊产物生成的两个关键中间体*COOH和*OCCOH的生成能，从而显著提高了C₂₊液体产物的选择性。

研究工作为CO₂RR提供了一种高效的铜基催化剂，突出了协同效应对催化电催化剂设计的重要性。

参考文献

Pengtang Wang, et al, Synergized Cu/Pb Core/Shell Electrocatalyst for High-Efficiency CO₂ Reduction to C₂₊ Liquids, ACS Nano, 2020

DOI: 10.1021/acsnano.0c07869

https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c07869